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纳米花枝状CoNi-LDH@CNFs催化剂的制备及其在微生物燃料电池正极中的应用 - 知乎

纳米花枝状CoNi-LDH@CNFs催化剂的制备及其在微生物燃料电池正极中的应用 - 知乎切换模式写文章登录/注册纳米花枝状CoNi-LDH@CNFs催化剂的制备及其在微生物燃料电池正极中的应用永康电纺进展静电纺丝/纳米纤维/静电喷雾/微流控/3D打印/层层自组装北京科技大学李从举：纳米花枝状CoNi-LDH@CNFs催化剂的制备及其在微生物燃料电池正极中的应用DOI: 10.1016/j.apcatb.2022.121136设计合理的纳米结构以促进微生物燃料电池（MFCs）的氧还原反应（ORR）催化活性是十分可取的，但这仍然是一个巨大的挑战。本研究通过一种精心设计的策略在沿纳米纤维生长的ZIF-67表面沉积层状双氢氧化物（LDHs），从而获得以静电纺丝纳米纤维为载体的具有丰富空腔结构的纳米花枝状复合材料（CoNi-LDH@CNFs）。在热解过程中，ZIFs中的可变钴经LDHs纳米片捕获，生成CoNi合金。正如预期的那样，CoNi-LDH@CNFs表现出优异的ORR催化活性。所制备的催化剂可作为一种出色的MFC正极，其最大功率密度为1390.37mW/m2，优于Pt/C对应的MFC（843.67mW/m2）。令人印象深刻的是，纳米纤维衍生催化剂在单室微生物燃料电池中表现出长期耐久性。综上，这项工作为LDHs和纳米纤维衍生材料的结合提供了一个新的视角，赋予了实际MFCs应用良好的性能。图1.CoNi-LDH@CNFs的合成示意图。图2.（a）CNFs、（b-c）ZIF67@PAN、（d-f）CoNi-LDH@PAN-10mM和（g-h）CoNi-LDH@CNFs-10mM的SEM图像，（i）CoNi-LDH@CNFs-10mM的TEM图像。图3.（a-d）TEM图像，（e）选区电子衍射（SAED）图，（f）对应于CoNi合金主峰的部分放大XRD图，（g）CoNi-LDH@CNFs-10mM的TEM图像和相应的元素映射图。图4.（a）对应于所制备催化剂的XRD图谱。（b）CoNi-LDH@CNFs-10mM的N2吸附-解吸等温线曲线（插图：相应的孔径分布曲线）。CoNi-LDH@CNFs-10mM的XPS光谱：（c）全光谱，（d）N1s，（e）XPS结果中不同N类型的含量，（f）Co2p，（g）Ni2p，（h）C1s和（i）O1s。图5.比较所制备催化剂（a）在PBS电解液中以10mv/s的扫描速率获取的CV曲线，（b）EIS奈奎斯特图，（c）在PBS电解液中以10mv/s的扫描速率获取的LSV曲线，（d）在PBS电解质中以1mv/s的扫描速率获取的Tafel曲线（插图：对60-80mV过电位下的Tafel曲线进行线性拟合的结果）。图6.比较配备不同正极催化剂的MFCs：（a）循环伏安曲线，（b）EIS奈奎斯特图（插图：等效电路模型），（c）极化曲线，（d）三种MFCs在几个运行周期内的平均进水和出水以及相应的COD去除率。图7.所制备电催化剂和市售Pt/C正极组装的MFCs的输出电压。发布于 2022-03-04 16:51催化剂化学微生物​赞同​​添加评论​分享​喜欢​收藏​申请

东北大学宋禹、刘晓霞与燕山大学王静 AFM：钴镍双氢氧化物正极用于弱酸性水系锌离子电池 - 知乎

东北大学宋禹、刘晓霞与燕山大学王静 AFM：钴镍双氢氧化物正极用于弱酸性水系锌离子电池 - 知乎切换模式写文章登录/注册东北大学宋禹、刘晓霞与燕山大学王静 AFM：钴镍双氢氧化物正极用于弱酸性水系锌离子电池科学材料站先进能源催化材料知识分享平台【文章信息】钴镍双氢氧化物用于温和的水溶锌离子电池第一作者：蒙建铭通讯作者：宋禹*，王静*，刘晓霞*单位：东北大学，燕山大学【研究背景】水系锌离子电池(AZIBs)由于其成本低、安全性高，被认为是大规模储能应用的良好候选。目前，水系锌离子电池正极材料主要有金属氧化物、导电聚合物、聚阴离子化合物及普鲁士蓝类似物等，较低的能量密度及复杂的储能机理限制了锌离子电池发展。二维层状结构的双氢氧化物（LDHs）因具有良好的电化学活性和较高的放电电压（~1.6 V vs. Zn2+/Zn），被广泛应用于碱性电池中。然而，强碱性电解液可能导致形成绝缘锌枝晶以及环境污染的问题。由于Zn2+在层状双氢氧化物表面吸附热力学及材料内部传质动力学受限，此类材料在近中性的水系锌离子电池中难以应用。【文章简介】近日，东北大学宋禹副教授、刘晓霞教授团队，与燕山大学王静副教授合作，在国际权威期刊《Advanced Functional Materials》上发表题为“Cobalt–Nickel Double Hydroxide toward Mild Aqueous Zinc-Ion Batteries”的文章。在水系锌离子电池正极材料研究领域取得重要进展，首次报道过渡金属基双氢氧化物用于温和水溶液锌离子电池。在本研究中，利用电化学方法制备的CoNi LDH材料(记作CoNi LDH(v))在1.2 A g−1的电流密度下具有185 mAh g−1的良好比容量、1.61 V的高平均放电电压，以及296.2 Wh kg−1的高能量密度，优于大多数水系锌离子电池正极材料。使用原位电化学沉积方法在电化学剥离石墨基板上沉积 CoNi LDH 纳米片。在沉积过程中，H2O 电化学还原产生的氢氧根可以与 Ni2+ 和 Co2+ 离子反应形成双氢氧化物材料，如图 1a 所示。随后，在 KOH 电解液中使用 CV 方法进一步处理所制备的 CoNi LDH 电极(图 1b)。在原位电化学活化后，氢氧化物中的O-H键发生断裂，在双氢氧化物材料中形成H空位。从SEM图（图1c和d）看出，超薄纳米片均匀地沉积在 3D EG 基底上，构建了分层多孔结构。从TEM图可以看出，电化学活化后的纳米片上存在均匀的介孔，有利于离子扩散，充分暴露电极材料的活性位点。图1. a) CoNi LDH的电沉积CV曲线。b) CoNi LDH电极的电化学活化曲线。c-f) CoNi LDH电极的SEM和TEM图像。g-i)不同放大倍率下的CoNi LDH(v)纳米片的TEM图像。j) CoNi LDH(v)纳米薄片的STEM和元素面扫图像图2a为CoNi LDH和CoNi LDH(v)电极的XRD谱图。在11.6°和34.7°的特征峰可以归为CoNi LDH结构(JCPDS No. 33-0429)的(003)和(012)面。活化后，除了石墨基底的信号(26.5°和54.8°)外，我们看不到活性材料的其他衍射峰，这表明CoNi LDH(v)的结构高度无序。因此，CoNi LDH的层状结构在电化学活化后转变为无定型结构。CoNi LDH和CoNi LDH(v)的x射线能谱(EDS)如图2b所示。活化后Co:Ni比值没有变化，N:Co的原子比从0.51:1下降到0.08:1，表明活化后层间阴离子(NO3−)的损失。此外，傅里叶变换红外光谱(FT-IR)结果中N-O键的峰强度也明显下降(图2c)，进一步证实了阴离子被排出。层间NO3−的排出可以为外来离子提供更多的存储空间。重要的是，CoNi LDH活化后在646 cm−1左右的Co-OH/Ni-OH振动消失，而在569 cm−1处出现O-Co-O/O-Ni-O振动。此外，-OH拉伸对应的3450 cm−1附近的峰强度显著降低。这些结果表明，电化学活化破坏了O-H键，使金属-OH键部分转变为金属-O键。CoNi LDH(v)样品的XPS O 1s光谱在529.8 eV附近表现出增强的Co-O/Ni-O信号，进一步表明在电化学活化过程中金属-OH键部分转变为金属-O键。XPS Co 2p和Ni 2p表明活化后Co2+/Ni2+被氧化。图2. a) XRD谱图，b) EDS谱图，c) FT-IR谱图，d) XPS O 1s谱图，e) XPS Co 2p谱图，f) CoNi LDH和CoNi LDH(v)样品XPS Ni 2p谱图。g)电化学活化后结构转变示意图电化学性能测试表明，相对于CoNi LDH，CoNi LDH(v)电极具有良好的比容量（185 mAh g-1），良好的导电性，较好的扩散动力学，1.61 V的高平均放电电压，以及296.2 Wh kg−1的高能量密度。图3. CoNi LDH和CoNi LDH(v)的电化学性能研究基于SEM、XRD、XPS和EDX结果，认为CoNi LDH(v)电极在温和的ZnSO4电解液中存在双离子嵌入/脱出机制，具体为Zn2+嵌入(≈1.78 V vs. Zn2+/Zn)和Zn2+/H+共插入(≈1.54 V vs. Zn2+/Zn)反应。图4.储能机理研究CoNi LDH上 H 和 Zn 原子的吸附能分别为 2.41 和 0.94 eV，表明阳离子在末端 H 位点上的吸附不利。对于 CoNi LDH(v) 电极，O 末端对 H 和 Zn 原子的吸附能降低，证实活化后吸附过程得到促进。此外，CoNi LDH(v) (3.2 mV) 的 Zeta 电位远低于 CoNi LDH (9.0 mV)。这种降低的 Zeta 电位将使阳离子更容易接近电极表面，这通过实验证实了 CoNi LDH(v) 上促进的阳离子吸附过程(图 5c)。此外，CoNi LDH 和 CoNi LDH(v) 的电子结构(示意图如图 5d、e 所示)表明，随着 H 空位的引入，CoNi LDH 的能带上移至高能区并变宽，促进了电荷转移，从而增强了CoNi LDH(v) 的金属特性。图5. CoNi LDH 和 CoNi LDH(v) 的优化吸附模型综上，在钴镍双氢氧化物中引入氢空位，改善Zn2+在电极表面吸附热力学，加速材料内部电子输运，用于提升双氢氧化物的储锌性能，打破了锌电池中金属双氢氧化物材料需使用碱性电解质的限制。本研究为制备高性能温和锌离子电池提供了新机遇。【文章链接】“Cobalt–Nickel Double Hydroxide toward Mild Aqueous Zinc-Ion Batteries”https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202204026【通讯作者简介】宋禹副教授简介： 宋禹，博士，副教授，博士生导师，吉林大学化学专业获学士学位，2017年7月于东北大学物理化学专业获博士学位。2015年10月至2017年5月，获国家留学基金委资助，前往美国加州大学圣克鲁兹分校（UCSC）生物与化学系，从事博士联合培养研究。研究方向主要集中于超级电容器、水系电池等。主持国家自然科学基金、博士后科学基金特别资助、教育部基本科研业务费等项目，以第一或通讯作者发表高水平SCI研究论文三十余篇，研究成果刊登在Angew. Chem. Ed. Int., Adv. Energy Mater., ACS Energy Lett., Adv. Funct. Mater., Nano Energy, 等国际顶级化学、材料类期刊。刘晓霞教授简介：博士，教授，博士生导师，中国化学会电化学专业委员会委员。于吉林大学化学系获学士学位、东北大学化学系获硕士学位、香港大学化学系获博士学位，2006年赴德国马普学会固态研究所任客座研究员。主要从事功能材料设计和在电化学储能、化学传感等领域的应用研究，主持完成了4项国家自然科学基金项目，以通讯作者在Angew. Chem.、ACS Energy Lett.、Adv. Energy. Mater.、ACS Nano、Adv. Funct. Mater.等高水平期刊上发表SCI收录论文百余篇。王静副教授简介：王静，博士，副教授， 2017年作为国家公派访问学者赴加拿大访问学习。主持国家自然科学基金项目1项，河北省优秀青年基金1项，河北省自然基金青年基金项目1项，河北省教育厅“拔尖人才”项目1项，中国博士后面上项目1项，河北省人社厅留学归国人员项目(优秀)1项。在Angew. Chem. Int. Ed.、Energy Environ. Sci.、Applied Catalysis B-Environ.等国内外重要期刊发表高水平论文50余篇。发布于 2022-06-13 14:35东北大学東北大学（Tohoku University）燕山大学​赞同​​1 条评论​分享​喜欢​收藏​申请

《Acta Materialia》：钼元素提高FCC结构复杂成分合金强塑性的作用 - 知乎

《Acta Materialia》：钼元素提高FCC结构复杂成分合金强塑性的作用 - 知乎切换模式写文章登录/注册《Acta Materialia》：钼元素提高FCC结构复杂成分合金强塑性的作用材料科学网​与传统的稀合金相比，由多种主要元素组成的 CCA 具有显著的机械性能，因此在过去二十年中作为一种新的合金设计策略备受关注。在这一领域，最广泛研究的合金具有单一的 FCC 固溶相，如 CrMnFeCoNi、CrFeCoNi、CrCoNi和VCoNi。由于稀土催化裂化合金中固溶强化的贡献与其他强化机制相比不太重要，因此一般认为，如果不整合高密度的缺陷（如位错或析出物），要在单一催化裂化结构合金中实现高屈服强度是很困难的。然而，与这一观点相反，催化裂化结构合金（FCC CCAs）仅通过两种强化作用（即固溶强化和晶界强化）就表现出了相当高的屈服强度。此外，在 FCC CCA 中观察到的各种变形机制，如纳米孪晶、转化诱导塑性和滑移带回火，都有助于提高应变硬化能力，从而改善均匀延展性。具有面心立方（FCC）结构的复杂浓缩合金（CCAs）表现出卓越的机械性能，为结构材料的合金设计带来了更大的成分空间。通过掺杂各种 3d 过渡元素，可以形成单一的固溶相，而掺杂其他元素（即使只掺杂一小部分）通常会导致形成脆性金属间化合物。来自韩国高丽大学的学者通过对单一 FCC (CoNi)100-xMox 合金的系统研究证明，广泛的难熔元素 Mo 可以在维持固溶结构的同时提高强度和延展性。添加比 3d 过渡元素原子尺寸更大的钼元素会导致 FCC 晶格发生严重的晶格畸变，并造成钼原子富集的晶界偏析。此外，增加钼含量可有效降低堆叠断层能（SFE）。随着钼含量的增加，晶格畸变也会增加合金的固溶强化。此外，随着 SFE 的降低和晶界偏析对位错发射位点的稳定，这种固溶强化的提高增加了晶界强化，使屈服强度达到约 1 GPa。此外，随着钼含量的增加，固溶强化的降低导致位错亚结构的转变和变形孪晶的细化，从而增强了应变硬化能力，并因此获得了 ~1.3 GPa 的抗拉强度和 ~50% 的延展性。耐火元素钼的这种复合和协同效应使具有单一 FCC 固溶体的 CCA 能够克服强度和延展性之间的权衡。相关文章以“Compositive role of refractory element Mo in improving strength and ductility of face-centered-cubic complex concentrated alloys”标题发表在Acta Materialia。论文链接：https://doi.org/10.1016/j.actamat.2023.119030图 1. (CoNi)100-xMox合金体系（x = 0-30 at%）在 0-1600℃ 温度范围内的平衡假二元相图。从 (CoNi)92Mo8到 (CoNi)82Mo18 的成分范围用蓝色标出。图 2. 在不同温度下退火 1 小时的 (a) Mo8、(b) Mo15 和 (c) Mo18 合金的 XRD 相鉴定。图 3. 在不同温度下退火 1 小时的(a1-a4) Mo8、(b1-b4) Mo15 和 (c1-c4) Mo18 合金的 BSE 图像。单 FCC 固溶体和 FCC-HCP 双相试样分别用红点和蓝色虚线框勾勒出来。图 4. 通过 TEM 分析进行的相表征。在 900 ℃ 下退火的 (a1) Mo15 合金和在 1000 ℃ 下退火的 (b1) Mo18 合金的 SADP。(a2, b2) 显示 FCC 退火孪晶、(a3, b3) HCP 板和 (a4, a4) 有序 D019 结构的相应 DF图像。(c) 沿着 (b3) 和 (b4) 中黄色箭头的 TEM-EDS 线剖面图。(d) 1000℃ 退火的 Mo18 合金中晶粒三重交界处的 D019 粒子的 BF 图像和 SADP（插图）。(e) DF 图像显示在 1050℃ 退火的 Mo18 合金中的催化裂化基体、退火孪晶及其相应的SADP（插图）。图 5. 由单一催化裂化相组成的 Mo18 合金的 APT 元素分布分析：（a）含有晶界的 FIB 铣削尖端试样。(b) Co、Ni 和 Mo 的三维重建。 (c) 沿着 (b) 中黑色箭头的一维成分剖面图。图 6. (CoNi)100-xMox合金的机械性能。(a) Mo8、(b) Mo15 和 (c) Mo18 合金在室温下的工程拉伸应力-应变曲线。(d) 屈服应力（按 0.2% 偏移测量）与合金平均晶粒尺寸平方根的倒数关系。(e) 具有相似晶粒尺寸的退火合金的应变硬化率曲线。(f) 与其他 CCA 和 TWIP 钢相比，屈服强度与拉伸伸长率的关系概览。图 7. 具有相似晶粒尺寸的 Mo8、Mo15 和 Mo18 合金变形至 2% 工程应变时的变形结构。(a, b) Mo8、(c, d) Mo15 和 (e, f) Mo18 合金的 STEM 图像。(g) 从 Mo18 合金获得的高分辨率 TEM 图像和 (h) FFT 图形显示了与纳米孪晶相对应的额外衍射点。图 8. 具有相似晶粒尺寸的 Mo8、Mo15 和 Mo18 合金变形至 30% 工程应变时的变形结构。(a) Mo8、(b) Mo15 和 (c) Mo18 合金的 STEM 图像。相应的 DF 图像和SADPs（插图）显示了 (d)Mo8、(e) Mo15 和 (f) Mo18 合金的孪生亚结构。图 9. (CoNi)100-xMox体系（x = 0-20 at%）晶格畸变的 Ab initio计算结果。(a）巴德电荷的标准偏差（SD）和（b）合金的均方根位移与钼含量的函数关系。黑色实线表示所有元素的值，蓝色、灰色和紫色虚线分别表示 Co、Ni 和 Mo 的值。(c) 不同 FCC CCA 的均方根位移图 10. (CoNi)100-xMox系统（x = 0-20 at%）SFE 的 Ab initio 计算结果。化学无序 FCC (CoNi)80Mo20合金的超级电池模型示例（a）不含 SF，（b）含通过倾斜超级电池方法获得的 SF。标签 A、B 和 C 分别对应{111}面的堆积序列，红色标签所夹层间空间对应 SF。模拟单元沿〈111〉方向重复两次，以更好地显示倾斜超级单元方法。(c) 作为钼含量函数的合金 Ab initio SFE。蓝色虚线和红色实线分别表示 0 K 和 300 K 时的结果，其中包含晶格振动的贡献。图 11. Mo8、Mo15 和 Mo18 合金变形至 2%工程应变时的位错分析和 SFE 测量。(a) 从 Mo18 试样的 <111> 区轴获得的 SADP（插图），以及使用 g = 202 (b) g = 022 和 (c) g = 220 时的相应弱光束 DF TEM 图像。使用 g = 202 时，(d) Mo15 和 (e) Mo8 合金的弱光束 DF 图像，其中部分位错均清晰可见。(f) 测得的合金 SFE 与钼含量的函数关系。本研究系统研究了(CoNi)100-xMox 合金（Mo8、Mo15 和 Mo18）的微观结构演变和机械性能。通过理论计算和实验测量，研究了 Mo 对相稳定性和力学性能的潜在影响，并得出以下结论。(1) 在 (CoNi)100-xMox 体系中，单一催化裂化固溶体的钼含量最高可达 18%。随着钼含量的增加，在 Mo15 和 Mo18 合金中形成单一催化裂化固溶体所需的最低温度分别增加到 1000℃ 和 1050℃。在较低温度下，两种合金中的单一 FCC 固溶体分解成无序的 FCC 和 HCP 固溶体以及有序的D019，而 Mo8 合金在 700℃ 时仍保持 FCC 固溶体。(2) 对于具有单一 FCC 固溶体的Mo8、Mo15 和 Mo18 合金，其晶粒尺寸被调整到 ~2-60 μm 范围内，从 Mo8 到 Mo18，强度和延展性同时得到改善。尤其是 Mo18 合金，尽管处于再结晶的单一催化裂化固溶体状态，却表现出了约 1 GPa 的出色屈服强度、约 1.3 GPa 的抗拉强度和约 50% 的延展性。(3) 通过电荷转移和均方根位移的 ab initio 计算发现，钼在增加 (CoNi)100-xMox 体系的晶格畸变方面发挥了有效作用。引入 Mo 引起的晶格畸变的增加增强了固溶强化，从 CoNi 合金中的 59 兆帕增加到 Mo18 合金中的229 兆帕。这一结果表明，即使在含有难熔元素 Mo 的(CoNi)100-xMox 合金中，晶格畸变与固溶强化也有很好的相关性。(4) 与其他由 3d 过渡金属组成的催化裂化 CCA 相比，(CoNi)100-xMox合金显示出屈服强度对晶粒细化的强烈敏感性。在这些合金中观察到的霍尔-佩奇系数的增强可归因于与添加钼相关的几个因素的协同效应，如固溶强化的增强、SFE 的降低以及钼在晶界的偏析。然而，由于难以区分这些因素各自的作用，因此需要进行进一步的系统研究，以彻底阐明它们的作用。(5) 在拉伸变形过程中，较高的钼含量引起了较高的应变硬化率，从而提高了强度和延展性。随着 Mo 含量的升高，SFE 值降低，导致位错亚结构从 DCs 过渡到 HDDWs，并使孪晶亚结构发生细化。位错和孪生亚结构的这两种转变都明显阻碍了位错滑行，并产生了更高的应变硬化能力。（文：SSC）本文来自微信公众号“材料科学与工程”。欢迎转载请联系，未经许可谢绝转载至其他网站。发布于 2023-11-14 21:18・IP 属地江西合金金属材料结构工程​赞同​​添加评论​分享​喜欢​收藏​申请

清华大学王保国团队，最新Nature子刊！_一体化_CoNi_结构

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清华大学王保国团队，最新Nature子刊！

2023-12-29 14:22

来源:

深圳华算科技

发布于：广东省

原标题：清华大学王保国团队，最新Nature子刊！

成果介绍

膜电极组件的应用被认为是提高常规碱性水电解能源效率的一种有前途的方法。然而，以往的研究主要集中在提高膜导电性和电催化剂活性方面。

清华大学王保国团队报道了一种全新设计的一体化膜电极组件。使用溶剂热法将三维有序催化层集成在多孔聚丙烯(PP)膜上，使得有序催化剂层能够定向生长，从而得到一个一体化的MEA，并用于碱性电解水。这种一体化的MEA具有大表面积的有序催化剂层，低弯曲的孔隙结构，集成的催化剂层/膜界面和有序的OH-转移通道。

得益于这种设计，该MEA在30 wt% KOH下、在1.57 V下即可获得1000 mA cm-2的高电流密度，能源效率高达94%。因此，这项工作突出了一体化膜电极组件在设计下一代高性能碱性水电解的前景。

相关工作以《Oriented intergrowth of the catalyst layer in membrane electrode assembly for alkaline water electrolysis》为题在《Nature Communications》上发表论文。

图文介绍图1. 一体化MEA概念和制备过程的示意图

展开全文

本文设计了具有三维有序结构、高效传质通道和集成催化层(CL)/膜界面的一体化MEA，将三维有序CL集成在多孔聚丙烯(PP)膜上。

制备的MEA具有以下优点：① 三维有序CL结构，可增强液气传质；② 由于不使用聚合物粘结剂而具有增大活性位点和增加电子导电性的CLs；③ 集成的CL/膜界面结构降低了界面电阻，加速了界面上的离子迁移。

由于耐碱PP多孔膜的孔隙率高，孔隙结构相互连接，首先采用了耐碱PP多孔膜作为基底。通过溶剂热法首次在多孔PP膜的两侧互生了CoNi层状双氢氧化物(LDH)纳米片阵列。然后将CoNi LDH纳米片阵列进行轻度硫化处理，转化为CoNiS。

图2. 一体化MEAs的形态表征和催化活性

图2a显示了一体化MEA-S的大面积(20 cm × 100 cm)照片。硫化处理后，一体化MEAs的颜色由粉红色变为黑色。通过SEM观察一体化MEAs的CL形貌，CoNi LDH纳米片阵列在整个PP膜表面垂直生长。硫化后，纳米片阵列的主要结构基本不变。

这种结构可以明显增加CLs的有效表面积，促进电子和离子的传输，提高CLs的电化学性能。TEM图像证实了CoNi LDH和CoNiS的均匀纳米片结构。此外，EDX元素映射图像显示Co、Ni和S均匀分布在CoNiS纳米片中。

图2g显示了采用CoNiS纳米片阵列作为CLs垂直对齐的一体化MEA-S的截面形貌。CL厚度估计为3 μm。一体化MEA-L和MEA-S中CLs的孔隙率分别为90%和92%，而常规CCM法制备CLs的孔隙率仅为5%。多孔、超薄和无粘结剂的CLs有利于增加电化学活性面积和增强物质迁移。

对析氧反应(OER)和析氢反应(HER)具有高活性和耐久性的CLs是实现高性能碱性水电解所必需的。对于OER，LSV曲线显示CoNiS具有优异的OER活性，在10和100mA cm-2过电位分别为195和280mV，性能优于CoNi LDH。同时，对于HER，CoNiS同样表现出优于CoNi LDH的HER活性，特别是在大电流密度下。CoNiS在10和100mA cm-2过电位分别为121和210mV。

图3. 膜的基本性质

一般情况下，原始多孔PP膜由于其高渗透性和低离子电导率而不能用于电解水。原始PP膜厚度为20 μm，孔隙结构呈椭圆状，如图3a所示。原位充填孔处理后，一体化MEA-S的孔厚为26 μm，微孔中密集填充了CoNiS纳米片(图3b)。截面EDS作图显示，CoNiS纳米片在复合膜的贯穿平面方向上分布均匀。

利用X射线微计算机断层扫描(μ-CT)对复合膜的内部结构和均匀性进行了更大规模的研究。从图3c、d可以看出，复合膜的结构在所有横截面图上都比原始PP隔板的孔隙和裂纹更少，说明在相对宏观尺度上，CoNiS纳米片网络在PP衬底中形成均匀而密集。

一体化MEA-S膜的平均孔径为~30 nm，显著低于PP(~0.30 μm)和商用Zirfon Thin (~0.45 μm)膜。膜的液体接触角如图3e所示。电解质很难渗透到原始PP和商业Zirfon Thin膜中，而对于一体化的MEA-S，整个液滴几乎瞬间扩散到复合膜中。这种现象是由于金属硫化物固有的亲水性，增强了复合膜的润湿性。

图3f显示了商用膜和一体化MEA-S的面积电阻随KOH溶液浓度的变化。在不同浓度的KOH溶液中，与其他膜相比，一体化MEA-S表现出较低的面积电阻。与商用膜的离子迁移数相比，一体化MEA-S复合膜的离子迁移数也显示出较高的氢氧根离子导电性。

图4. 一体化MEAs的电解性能

通过将一体化MEAs与液/气扩散层耦合，进行碱性电解水(图4a)，并将其性能与采用CCS或CCM方法制备的C-MEAs进行了比较。图4b比较了一体化MEA-S的碱性电解水性能和C-MEA-CCS在30 wt% KOH中的电解性能。一体化的MEA-S在1.8 V时的电流密度为2.5 A cm-2，与使用Zirfon Thin和m-PBI膜的C-MEA-CCS相比增加了2.5倍。使用相应的EIS谱(图4d)来研究欧姆和电荷转移阻抗的贡献。

一体化MEAs得到了一个完美的半圆，而C-MEA-CCM则观察到低频处存在一个由传质电阻引起的半圆。结果显示，与C-MEA-CCS相比，一体化MEA-S具有更小的电荷转移电阻(Rct)，具有更好的电化学反应动力学。进一步研究了在5 wt% KOH下一体化MEA-S的碱性电解水性能。

如图4c、e所示，一体化MEA-S显示出更大的电流密度，其欧姆和电荷转移阻抗值均低于C-MEAs。这些结果表明，与c-MEA的ALWE和AEMWE相比，一体化MEA的碱性电解水的效率更高。采用一体化MEA-S的碱性电解水性能也优于之前报道的大多数不含铂族金属的ALWE和AEMWE。

在1000 mA cm-2、2000 mA cm-2、4000 mA cm-2不同电流密度下，对一体化MEA-S在碱性电解水条件下的耐久性进行了评价。一体化MEA-S在1000 mA cm-2 可在5和30 wt% KOH条件下、在60°C下稳定工作超过600 h。

图5. 一体化MEAs的稳定性和性能优化

图5a显示了在1000 mA cm-2条件下运行600 h后的一体化MEA-S的截面形貌。一体化MEA-S的CL和膜结构以及化学成分都得到了很好的保持。耐久性试验结束后，记录了一体化MEA-S和C-MEA-CCM的极化曲线。如图5d所示，在5 wt% KOH和30 wt% KOH中工作600 h后，一体化MEA-S的电流密度在1.8 V下分别下降了6.7%和3.2%，而C-MEA-CCM的电流密度下降了62%。这些结果表明一体化MEA-S具有较好的稳定性。

值得注意的是，一体化的MEA-S在5 wt% KOH和30 wt% KOH条件下，仍然分别实现了1950和4900 mA cm-2的高电流密度。如图5e所示，C-MEA-CCM的欧姆阻抗值从360增加到540 mΩ cm2。

相比之下，在5 wt% KOH和10 wt% KOH条件下，一体化MEA-S的欧姆阻抗值值没有明显增加。为了验证是否所有电子都被用于水电解，在1000和4000 mA cm-2的不同电流密度下测量了一体化MEA-S产生的H2和O2的体积(图5f)，显示几乎100%的法拉第效率。

图6. 定向催化层共生策略的普适性

在低成本多孔膜上生长CL是具有工业吸引力的低成本制氢技术。CoNiS纳米片阵列也可以在多孔的Zirfon薄膜上形成，形成一体化的MEA-Z。为了提高一体化MEA的力学性能，作者选择了一种商用聚乙烯增强聚四氟乙烯多孔膜作为衬底，制备了大面积一体化MEA-R。

如图6所示，成功制备了尺寸为30 × 40 cm2的一体化MEA-R，并在PE纳米纤维和PTFE表面构筑了三维有序的纳米花阵列。值得注意的是，这种定向生长策略还可以用于构建具有分层结构的CLs。

文献信息

Oriented intergrowth of the catalyst layer in membrane electrode assembly for alkaline water electrolysis，Nature Communications，2022.https://www.nature.com/articles/s41467-022-35603-9返回搜狐，查看更多

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Nano Res.[催化]│华南理工大学沈葵教授：CoNi基空心微阵列促进四氢异喹啉选择性电氧化加速制氢

纳米科技

催化

作者：Nano Research    

2023-12-13

本篇文章版权为辛宇所有，未经授权禁止转载。背景介绍电解水制氢是获取高能量密度氢能的最具潜力途径之一。然而，其阳极上析氧半反应(OER)缓慢的动力学和较大的过电位伴随着较高的能量消耗。近年来，将阳极上的OER替换为热力学上更有利的小分子氧化反应(如葡萄糖、5-羟甲基糠醛、醇、尿素、氨、水合肼)可以有效降低能耗。尤其是将生物质衍生物氧化反应与阴极析氢反应(HER)耦合，既能实现节能制氢又能同时获得高附加值产品。作为一种高附加值的生物制药中间体，3,4-二氢异喹啉(DHIQ)一般由1,2,3,4-四氢异喹啉(THIQ)的氧化获得。然而，THIQ的过氧化反应一直不受欢迎，因为该过程不仅需要高的电力消耗，而且还产生过氧化的异喹啉(IQ)产物。因此，通过设计具有良好形貌结构的电催化剂来促进THIQ轻度电氧化并探究其反应机理仍然是一个很大的挑战。成果简介基于此，华南理工大学化学与化工学院李映伟教授团队的沈葵教授报导了一种利用MOF模板的蚀刻策合成了空心CoNi双金属层状氢氧化物纳米片阵列(CoNi-LDH)，并通过热解得到含有CoNi合金纳米颗粒的氮掺杂碳纳米片阵列(CoNi-NC)。所制备的CC@CoNi-LDH和CC@CoNi-NC自支撑电极在碱性电解液中分别对THIQ电氧化反应(TOR)和HER表现出优异的电催化活性。本研究为高选择性电合成高附加值DHIQ和节能制氢提供了新的思路。图文导读（1）本文通过Ni2+离子刻蚀法和高温热解法在碳布(CC)基底上制备了两种三维空心自支撑微阵列材料CC@CoNi-LDH和CC@CoNi-NC分别作为TOR和HER的电催化剂。（2）得益于CoNi双金属的协同作用，CC@CoNi-LDH电催化剂在表现出1.18 V vs. RHE的低起始电位和接近100%的高DHIQ选择性。（3）密度泛函理论(DFT)计算表明，具有Ni(III)/Co(III)双金属位点的CC@CoNi-LDH对THIQ有着较强的吸附，但对3,4-二氢异喹啉(DHIQ)的吸附较差。因此，Ni/Co双金属位点可以有效抑制DHIQ在催化剂表面上过氧化生成异喹啉(IQ)，从而提高DHIQ的选择性。（4）热解后所得的CC@CoNi-NC电催化剂具有优异的HER电催化活性，表现出40 mV (@10 mA cm-2)的低过电位和3.08 mA cm-2的高交换电流密度。图1 材料的合成制备流程图。图2 CC@ZIF-L的(a1,a2) SEM和(a3)TEM图。CC@CoNi-LDH的(b1-b3) SEM, (b4) TEM, (b5) HRTEM, (b6) HAADF-STEM和(b7) EDS元素能谱图。CC@CoNi-NC的(c1, c2) SEM, (c3) TEM, (c4) HRTEM (c5) HAADF-STEM, 和(c6) EDS元素能谱图。CC@CoNi-NC样品中金属纳米颗粒的(c7)HAADF-STEM,(c8) EDS元素能谱图和(c9)元素线性扫描图。图3 在CC@CoNi-NC电极上的(a) CV曲线，(b) LSV曲线和(c)计时电流曲线。(d)加或不加THIQ的多电位曲线。(e) 不同电压下DHIQ的选择性。(f) THIQ电氧化产生DHIQ反应路径。图4(a) 在不同催化剂表面TOR的吉布斯自由能垒图。(b) DHIQ在不同催化剂表面的吸附能。DHIQ和催化剂表面作用的(c-e) 差分电荷密度图和(f-h)对应的二维平面图。DHIQ吸附在催化剂表面的(i-k)分波态密度(PDOS)图和(l-n)晶体轨道哈密顿布居(COHP)图。图5 在CC@CoNi-NC, CC@CoNC, CC@CoNi-LDH和CC@Pt/C电极上的(a) LSV曲线和(b)过电位。(c) CC@CoNi-NC与其他已报道的HER电催化剂对比。几种样品的(d)塔菲尔斜率图，(e)交换电流密度图，(f)奈奎斯特图和(g)电化学活性面积图。(h)CC@CoNi-NC在不同电流密下的稳定性曲线。作者简介本文的第一作者为华南理工大学化学与化工学院2021级博士生研究生辛宇，通讯作者为沈葵教授，该研究工作同时也得到了李映伟教授的悉心指导。沈葵教授简介：沈葵，华南理工大学教授、博士生导师。入选国家“万人计划”青年拔尖人才，广东省杰出青年基金、广东省“青年珠江学者”和广州市“珠江科技新星”，广东省卓越青年团队项目负责人，曾获得教育部自然科学一等奖。主要从事新型多孔催化材料结构设计与催化性能优化方面的应用基础研究。研究成果以第一或通讯作者在Science、J. Am. Chem. Soc.、ACS Cent. Sci.、ACS Nano、ACS Catal.、Chem. Sci.、Sci. China. Chem.、Appl. Catal. B-Environ.等国际权威学术期刊上发表论文48篇，申请中国发明专利20项、美国专利和日本专利各1项。文章信息Xin Y, Chen L, Li Y, et al. Highly selective electrosynthesis of 3,4-dihydroisoquinoline accompanied with hydrogen production over three-dimensional hollow CoNi-based microarray electrocatalysts. Nano Research, 2023, https://doi.org/10.1007/s12274-023-6190-0.

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α-MoC上的CoNi催化剂可将协同效应最大化实现高效产氢

作者：小柯机器人 发布时间：2021/1/7 11:36:20

本期文章：《美国化学会志》：Online/在线发表

以北京大学马丁教授课题组为首的合作小组近日利用催化剂的协同效应，实现高效稳定产氢。这一研究成果于2020年12月31日发表在国际顶尖学术期刊《美国化学会志》上。

在该研究中，团队报道了基于金属-载体强相互作用（SMSI）效应的、在α-MoC表面高度分散的双金属CoNi催化剂的合成。通过原子级的真实空间化学成像技术，研究人员首次观测到接近原子级分散程度的Co和Ni原子之间的相互作用。与α-MoC在低温下裂解水的能力相结合，上述方法合成的CoNi/α-MoC在硼烷氨水解制氢气的反应中表现出协同作用和稳定的催化活性。

进一步研究表明，在298K时，该双金属1.5Co1.5Ni/α-MoC催化剂的金属归一化活性达到了321.1 molH2·mol–1CoNi·min–1，超过了所有已报道过的非贵金属催化剂，并比商品化的Pt/C催化剂的活性高出四倍。

附：英文原文

Title: Maximizing the Synergistic Effect of CoNi Catalyst on α-MoC for Robust Hydrogen Production

Author: Yuzhen Ge, Xuetao Qin, Aowen Li, Yuchen Deng, Lili Lin, Mengtao Zhang, Qiaolin Yu, Siwei Li, Mi Peng, Yao Xu, Xueyao Zhao, Mingquan Xu, Wu Zhou, Siyu Yao, Ding Ma

Issue&Volume: December 31, 2020

Abstract: We report the syntheses of highly dispersed CoNi bimetallic catalysts on the surface of α-MoC based on the strong metal support interaction (SMSI) effect. The interaction between the nearly atomically dispersed Co and Ni atoms was observed for the first time by the real-space chemical mapping at the atomic level. Combined with the ability of α-MoC to split water at low temperatures, the as-synthesized CoNi/α-MoC catalysts exhibited robust and synergistic performance for the hydrogen production from hydrolysis of ammonia borane. The metal-normalized activity of the bimetallic 1.5Co1.5Ni/α-MoC catalyst reached 321.1 molH2·mol–1CoNi·min–1 at 298 K, which surpasses all the noble metal-free catalysts ever reported and is four times higher than that of the commercial Pt/C catalyst.

DOI: 10.1021/jacs.0c11285

Source: https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c11285

期刊信息

JACS：《美国化学会志》，创刊于1879年。隶属于美国化学会，最新IF：14.612

官方网址：https://pubs.acs.org/journal/jacsat

投稿链接：https://acsparagonplus.acs.org/psweb/loginForm?code=1000



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通过掺入碳骨架的 CoNi 合金从硝酸盐中高效合成氨,ACS Sustainable Chemistry & Engineering - X-MOL

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通过掺入碳骨架的 CoNi 合金从硝酸盐中高效合成氨

ACS Sustainable Chemistry & Engineering

(

IF

8.4

)

Pub Date : 2023-06-05

, DOI:

10.1021/acssuschemeng.3c01688

Fengcai Lei, Yiming Zhang, Mengmeng Xu, Kun Li, Menghan Zhang, Ruixue Huai, Junfeng Xie, Pin Hao, Guanwei Cui, Bo Tang

作为一种含氮源，硝酸盐被认为是产生氨（NH 3）通过电化学过程可能会减轻地下水污染和氢载体能源危机的问题。在此，我们报告了一种钴沸石咪唑盐骨架 (ZIF-67) 衍生的 CoNi 合金催化剂，该催化剂掺入 N 掺杂碳骨架中用于硝酸盐电还原。使用密度泛函理论获得的计算结果给出了深刻的见解，即嵌入 N 掺杂碳骨架中的 CoNi 合金结构可以抑制氢的产生并促进 *NO 中间体的氢化。来自 ZIF-67 衍生结构的富集活性位点和催化剂中 Ni 的引入提供了理想的电催化性能。最后，优化后的 CoNi@NC 杂化物可实现 168 mmol g cat –1的氨产量h –1和在低至 -0.1 V 的电位下法拉第效率为 ~93% vs 可逆氢电极 (RHE)。1254 mmol g cat –1 h –1的最高产率可以在 −0.6 V vs RHE 下检测到。这项研究可以激发用于硝酸盐还原的非贵金属基混合电催化剂的进一步开发，以及对通过 CO 2 还原可持续合成碳相关燃料的预期。

"点击查看英文标题和摘要"

Energy-Efficient Ammonia Synthesis from Nitrate via CoNi Alloys Incorporated in Carbon Frameworks

As a nitrogen-containing source, nitrate is regarded as a promising precursor for generating ammonia (NH3) through electrochemical processes that can potentially mitigate the problem of groundwater contamination and the hydrogen-carrier energy crisis. Herein, we report a cobalt zeolitic imidazolate framework (ZIF-67)-derived catalyst of CoNi alloys incorporated in N-doped carbon frameworks for nitrate electroreduction. Computational results obtained using the density functional theory give a deep insight that the structure of CoNi alloys embedded in the N-doped carbon skeleton can inhibit the production of hydrogen and facilitate the hydrogenation of *NO intermediates. The enriched active sites from the ZIF-67-derived structure and the introduction of Ni in the catalyst afford desirable electrocatalytic performance. Finally, the optimized CoNi@NC hybrid can achieve an ammonia production of 168 mmol gcat–1 h–1 and a Faradaic efficiency of ∼93% at a potential as low as −0.1 V vs reversible hydrogen electrode (RHE). The highest yield rate of 1254 mmol gcat–1 h–1 can be detected at −0.6 V vs RHE. This study can inspire further development of non-noble metal-based hybrid electrocatalysts for nitrate reduction and also anticipation into sustainable synthesis of carbon-related fuels from CO2 reduction.

更新日期：2023-06-05

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MOF衍生的CoNi纳米合金颗粒封装在氮掺杂碳中作为超耐用双功能氧电催化剂,Nanomaterials - X-MOL

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MOF衍生的CoNi纳米合金颗粒封装在氮掺杂碳中作为超耐用双功能氧电催化剂

Nanomaterials

Pub Date : 2023-02-13

, DOI:

10.3390/nano13040715

Li Wang

1

,

Jiewen Liu

1

,

Chuanjin Tian

1

,

Wenyan Zhao

1

,

Pengzhang Li

1

,

Wen Liu

1

,

Liang Song

2

,

Yumin Liu

1

,

Chang-An Wang

3

,

Zhipeng Xie

3

Affiliation  

Institute of New Energy Materials and Devices, School of Materials Science and Engineering, Jingdezhen Ceramic University, Jingdezhen 333001, China.

Department of Materials Science and Chemical Engineering, Stony Brook University, Stony Brook, NY 11790, USA.

State Key Lab of New Ceramics and Fine Processing, School of Materials Science and Engineering, Tsinghua University, Beijing 100084, China.

碳包覆过渡金属催化剂因其独特的结构和高度可调的电子结构而引起了氧还原反应（ORR）和析氧反应（OER）研究人员的兴趣。在这项工作中，我们合成了用CoNi纳米合金颗粒封装的N掺杂碳（CoNi@NC）作为电催化剂。首先合成了金属有机骨架ZIF-67纳米立方体，然后通过简单的离子交换途径插入Ni2+离子生成CoNi-ZIF前驱体，然后进行热解并与尿素在100℃引入氮（N）。低温合成CoNi@NC复合材料。结果表明，ZIF-67热解可以在碳骨架中掺杂更多的N原子，并且热解温度影响ORR和OER性能。 CoNi@NC在650 °C热解制备的样品具有高N含量（9.70%）和大比表面积（167 m2 g−1），正ORR起始电位（Eonset）为0.89 V vs. RHE在 0.1 M KOH 中，相对于 RHE 的半波电位 (E1/2) 为 0.81 V，在 1 M KOH 中测量的 OER 过电位在 10 mA cm−2 下仅为 286 mV。通过该方法合成的高效双功能ORR/OER电催化剂可以为复杂金属有机骨架（MOF）杂化结构及其衍生物作为储能功能材料的设计和合成提供一些见解。

"点击查看英文标题和摘要"

MOF-Derived CoNi Nanoalloy Particles Encapsulated in Nitrogen-Doped Carbon as Superdurable Bifunctional Oxygen Electrocatalyst

Carbon-encapsulated transition metal catalysts have caught the interest of researchers in the oxygen reduction reaction (ORR) and the oxygen evolution reaction (OER) due to their distinctive architectures and highly tunable electronic structures. In this work, we synthesized N-doped carbon encapsulated with CoNi nanoalloy particles (CoNi@NC) as the electrocatalysts. The metal-organic skeleton ZIF-67 nanocubes were first synthesized, and then Ni2+ ions were inserted to generate CoNi-ZIF precursors by a simple ion-exchange route, which was followed by pyrolysis and with urea for the introduction of nitrogen (N) at a low temperature to synthesize CoNi@NC composites. The results reveal that ZIF-67 pyrolysis can dope more N atoms in the carbon skeleton and that the pyrolysis temperature influences the ORR and OER performances. The sample prepared by CoNi@NC pyrolysis at 650 °C has a high N content (9.70%) and a large specific surface area (167 m2 g−1), with a positive ORR onset potential (Eonset) of 0.89 V vs. RHE and half-wave potential (E1/2) of 0.81 V vs. RHE in 0.1 M KOH, and the overpotential of the OER measured in 1 M KOH was only 286 mV at 10 mA cm−2. The highly efficient bifunctional ORR/OER electrocatalysts synthesized by this method can offer some insights into the design and synthesis of complex metal-organic frameworks (MOFs) hybrid structures and their derivatives as functional materials in energy storage.

更新日期：2023-02-13

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